Esta coleção abrange documentos pessoais de Nathalio Henn, datados a partir do ano de 1929, contando também com posterior produção documental e textual, com documentos produzidos até o ano de 2004. A maior parte do conteúdo é originário do Brasil, salvo materiais específicos, como o diploma recebido por Natho como Professor Superior de Piano, pelo Instituto Verdi, de Montevidéu, capital do Uruguai. Grande parte da coleção é composta de recortes de jornais contendo notícias de época acerca de concertos, programas e alunos do pianista. Soma-se a coleção, manuscritos de escritos de Natho Henn dissertando sobre obras musicais específicas e também poemas de sua autoria. A coleção conta também com uma parte iconográfica, composta por fotografias de Natho Henn e seus amigos. Ainda, existe documentação da ficha funcional do compositor, contendo registros como a Carteira de Identidade Social da Associação dos Funcionários Públicos do Estado do Rio Grande do Sul, portarias, requerimentos e recomendações.

O Acervo Documental do MARGS guarda e alimenta uma expressiva coleção de documentos sobre a história institucional, o meio das artes visuais e a atuação de artistas e agentes do sistema artístico.

Assim, além de documentos históricos e administrativos desde a fundação do MARGS, em 1954, o Acervo Documental se destaca também pelo expressivo conjunto de documentos relacionados à produção sul-rio-grandense de artes visuais, com especial atenção à biografia e à obra de artistas e demais profissionais com destacada trajetória e reconhecimento no circuito artístico. Os assuntos estão organizados segundo uma hemeroteca.

Quanto a coleção bibliográfica, é formado por volumes, catálogos de exposições, periódicos, álbuns e figuras. Há também uma coleção de vídeos e arquivos fotográficos.

O Acervo Artístico do MARGS, disponível no Acervo Online, reúne mais de 5.500 obras de arte, desde a primeira metade do século XIX até os dias atuais, abrangendo diferentes linguagens das artes visuais, como pintura, escultura, gravura, cerâmica, desenho, arte têxtil, fotografia, instalação, performance, arte digital e design, entre outras.

Essa coleção de arte do museu é composta por arte brasileira, com ênfase na produção de artistas gaúchos, e também por obras de artistas estrangeiros, da qual conta com nomes significativos da arte mundial.